Der Zoo wuchs beständig. 1866 kam das große Raubtierhaus hinzu, 1880 das erste Elefantenhaus. 1891 wurde das im orientalischen Stil mit Minaretten und Kuppel gebaute Haus für Antilopen, Kamele und Giraffen fertiggestellt. 1911 setzte der Zoo erstmals die richtungsweisende Idee von Carl Hagenbeck um, Tiere in gitterlosen Freisichtanlagen zu zeigen. Die Affeninsel im Schwimmvogelteich wurde zum Hauptanziehungspunkt, besonders wenn die Tierpfleger zur Fütterung der Äffchen zur Insel ruderten und lebhaft von den Tieren begrüßt wurden.
Der erste Weltkrieg setzte dem Ausbau des Zoos ein Ende. Die Besucherzahlen sanken, die Futterkosten stiegen, wenn es das benötige Futter überhaupt gab. Im Januar 1920 schließlich konnten die Tierhäuser nicht mehr geheizt werden, weil es kein Brennmaterial mehr gab. Der Aktienverein, der den Zoo einst gegründet hatte, konnte den Zoo nicht mehr halten. 1920 übernahm ihn die Stadt Hannover.
Aber auch die Stadt resignierte bald vor den tierischen Aufgaben und Kosten, die ein Zoo mit sich bringt. Für die Sanierung fehlte das Geld und die wenigen Tiere, die den Krieg überlebt hatten, lockten nicht viele Besucher an. Am 1. Oktober 1922 wurde der Zoo geschlossen, die Tiere verkauft, das Inventar versteigert.